Eine Untersuchung zur zyklischen Temperatur

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 12713 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die aerobe und thermische Stabilität von Quantenpunkt-Leuchtdioden (QLEDs) ist ein wichtiger Faktor für den praktischen Einsatz dieser Geräte unter rauen Umgebungsbedingungen. Wir demonstrieren vollständig lösungsverarbeitete bernsteinfarbene QLEDs mit einem externen Quantenwirkungsgrad (EQE) von > 14 %, mit nahezu vernachlässigbarem Effizienzabfall (Droop) und einer Spitzenhelligkeit von > 600.000 cd/m2, beispiellos für unter Umgebungsluftbedingungen hergestellte QLEDs . Wir untersuchen die Geräteeffizienz und das Helligkeitsniveau in einem Temperaturbereich zwischen −10 und 85 °C in einem 5-stufigen Kühl-/Heizzyklus. Wir haben die Experimente bei Helligkeitsstufen von mehr als 10.000 cd/m2 durchgeführt, die für Außenbeleuchtungsanwendungen erforderlich sind. Unsere Geräteleistung beweist thermische Stabilität mit minimaler Standardabweichung bei den Leistungsparametern. Interessanterweise erholen sich die Geräteeffizienzparameter bei der Rückkehr zur Raumtemperatur wieder auf die Ausgangswerte. Die Variationen in der Leistung korrelieren mit der Änderung der Ladungstransporteigenschaften und der induzierten Strahlungs-/Nichtstrahlungs-Exzitonenrelaxationsdynamik bei verschiedenen Temperaturen. Als Ergänzung zu früheren Studien zu diesem Thema wird erwartet, dass die vorliegende Arbeit Aufschluss über die potenzielle Machbarkeit der Realisierung aerob-stabiler, ultraheller, droop-freier QLEDs gibt und weitere Forschung für Festkörperbeleuchtungsanwendungen anregt.

Quantenpunkt-Leuchtdioden (QLEDs) haben aufgrund ihrer außergewöhnlichen optoelektronischen Eigenschaften, die sie für verschiedene elektronische Geräte geeignet machen, große Aufmerksamkeit sowohl in der Wissenschaft als auch in der Industrie auf sich gezogen1,2,3,4,5,6,7. Beispielsweise haben die externe Quanteneffizienz (EQE)8,9,10,11, der Helligkeitsgrad12,13 und die Betriebslebensdauer14,15,16,17 von QLEDs mittlerweile die Standards für kommerzielle Displays erreicht18. Andererseits kann die Nutzung der Vorteile lumineszierender kolloidaler Quantenpunkte (QDs) mit ausgereiften, abgestuften Mehrschalenkonfigurationen und einem vernachlässigbaren EQE-Roll-Off (Drop) von QLEDs bei hohen Helligkeitsstufen19 deren Anwendungen in der Außenbeleuchtung und Projektion ermöglichen Displays und Phototherapie19,20,21. Allerdings sind QLEDs, die für Festkörperbeleuchtungssysteme geeignet sind, aufgrund von Problemen wie Betriebsstabilität, Lagerstabilität und Effizienzabfall sowie zuverlässiger hoher Helligkeit noch weit von der Kommerzialisierung entfernt21.

In diesem Zusammenhang ist die thermische Stabilität bei hoher Helligkeit bei gleichzeitiger Beibehaltung der Effizienz unter rauen Umgebungsbedingungen (z. B. extreme Temperaturen und hohe Luftfeuchtigkeit) ein Schlüsselfaktor für LED-Außenbeleuchtungssysteme. Der Geräteschutz vor Sauerstoff und Feuchtigkeit bei hoher Luftfeuchtigkeit (z. B. 85 RH) kann durch den Einsatz fortschrittlicher Dünnschicht-Verkapselungsmethoden22 gewährleistet werden, die thermische Stabilität eines LED-Systems hängt jedoch sowohl von intrinsischen als auch von modifizierten Ladungstransporteigenschaften im funktionalen Ladungstransport ab Schichten23 sowie Exzitonenrelaxationsdynamik in der Emissionsschicht (EML). Zuvor wurden mehrere Studien zur temperaturabhängigen Elektrolumineszenzleistung (EL) von organischen LEDs (OLEDs)24,25,26, Perowskit-LEDs27,28 und QLEDs29,30,31 veröffentlicht. Im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit stehen beispielsweise M. Zhang et al. untersuchten sowohl die Photolumineszenz (PL) als auch die EL-Leistung ihrer roten QLEDs in einem Temperaturbereich von 120–300 K, führten ihre Experimente jedoch nicht bei Temperaturen über Raumtemperatur (RT) durch31. Die Autoren berichteten von einer Erhöhung der Stromdichte und einer Verringerung der Einschaltspannung, wenn die Temperatur von Minustemperaturen auf RT erhöht wurde. In einer Studie von J. Yun et al. untersuchten die Autoren das Stromdichte-Spannungs-Verhalten (JV) ihrer invertierten kolloidalen Cd-basierten QLEDs bei 100–400 K, berichteten jedoch nicht über Effizienzparameter29. Biswas et al. implementierten eine wärmeunterstützte Methode zur Verbesserung der EQE und Stromeffizienz (LE) ihrer kolloidalen CuInS-basierten gelben QLEDs30. Diese Autoren beobachteten, dass durch die Erhöhung der Substrattemperatur während des Sputterns der ZnO-Elektronentransportschicht (ETL) die Ladungsinjektion ihrer Geräte verbessert wurde, was zu einer Effizienzsteigerung führte. Kürzlich haben Sue et al. schlugen vor, dass die Hauptursache für Aufwärtskonvertierungs-EL (d. h. Einschalt-EL mit Subbandlücke), die typischerweise bei QLEDs beobachtet wird, in der thermisch unterstützten Ladungsinjektion liegt, indem ihre Geräte einem breiten Temperaturbereich ausgesetzt werden. Allerdings führten diese Autoren ihre Experimente in einem kleinen Spannungsbereich (um die Einschaltspannung) durch und untersuchten offenbar nicht die Temperaturabhängigkeit bei hohen Helligkeitsniveaus32. Darüber hinaus sollte beachtet werden, dass die Betriebstemperatur von QLEDs bei hohen Helligkeitsstufen auch dann, wenn sie keinen extremen Außentemperaturen ausgesetzt sind, aufgrund des hohen Stroms, der durch das Gerät fließt, typischerweise über RT liegt und eine Joulesche Erwärmung verursacht13,33,34. Daher ist das richtige Wärmemanagement für die langfristige Betriebsstabilität ultraheller QLEDs von entscheidender Bedeutung. Darüber hinaus wurden zuvor die Auswirkungen von Temperatur, elektrischem Feld und positiver Alterung auf die Geräteleistung untersucht. Im Fall von QLED-Geräten können in situ Grenzflächenreaktionen die Geräteeffizienz verbessern, indem sie den Ladungsverlust reduzieren. Darüber hinaus führt das Widerstandsschalten, das durch die Anwendung eines elektrischen Feldes unter Verwendung von Oxid-ETL in QLED erreicht wird, zur Bewegung von Sauerstofffehlstellen und zur Bildung leitfähiger Filamente, was eine positive Alterung in QLEDs induziert23. Allerdings können hohe elektrische Felder den Verschleiß und die Verschlechterung von QLED-Materialien beschleunigen und möglicherweise die Leistung und Lebensdauer des Geräts beeinträchtigen. Ebenso können erhöhte Temperaturen die Effizienz, Stabilität und Lebensdauer von QLED beeinträchtigen und zu erhöhtem Stromverbrauch, Materialverschlechterung, verringerter Leuchtkraft und potenziellem Geräteausfall führen. Während höhere Temperaturen und elektrische Felder den Trägertransport und die Helligkeit verbessern können, können sie die Betriebslebensdauer des Geräts verkürzen. In einer Studie von C. Lee et al. wurde festgestellt, dass eine Erhöhung der Glühtemperatur auf bis zu 200 °C die QLED-Leistung aufgrund der verstärkten Lochinjektion steigert. Weitere Temperaturerhöhungen führten jedoch zu verringerten Wirkungsgraden aufgrund einer Verschlechterung der Lochinjektion und erhöhten Elektroneninjektionsraten, was zu einer Ladungsakkumulation führte35. Z. Chen et al. untersuchten die Auswirkung von HTL und positivem Altern auf die Leistung und Lebensdauer des QLED-Geräts36. Die Verwendung eines Trockenmittels verbesserte die Stabilität der Lochtransportschicht (HTL) in QLEDs und unterdrückte die positive Alterung. Im Gegensatz dazu verschlechterten sich Geräte ohne Trockenmittel schneller, zeigten aber eine positive Alterung. Dies weist auf einen Kompromiss zwischen positiver Alterung und HTL-Stabilität hin. Insgesamt kann eine positive Alterung in QLEDs durch Grenzflächenreaktionen, Widerstandsschalten und kontrollierte Betriebsbedingungen erreicht werden, während hohe Temperaturen und elektrische Felder potenziell nachteilige Auswirkungen auf die Geräteleistung und die Betriebslebensdauer haben könnten.

Hier berichten wir über lösungsverarbeitete, luftstabile, bernsteinfarbene QLEDs (EL-Peak bei 600 nm) mit extrem schmaler Emissionslinienbreite und untersuchen ihr thermisch induziertes optoelektronisches Verhalten. Unsere Geräte weisen einen hohen maximalen EQE von über 14 % und eine maximale Helligkeit von 624.000 cd/m2 bei 12 V auf, was für QLEDs, die unter Umgebungsluftbedingungen hergestellt wurden, beispiellos ist (siehe z. B. Ref.37)38. Wir haben die temperaturabhängigen Effizienzparameter und die Helligkeit experimentell untersucht, indem wir die Geräte mehreren Kühl-/Heizzyklen in einem weiten Temperaturbereich von –10 bis 85 °C ausgesetzt haben. Im Gegensatz zu einigen zuvor in der Literatur veröffentlichten Ergebnissen29 wurde nach dem Erhitzen der Geräte auf 85 °C kein Geräteausfall beobachtet. Konkret haben wir unsere Geräte in einem 5-stufigen Wärmezyklus betrieben, indem wir nacheinander bei RT1 begannen, auf –10 °C abkühlten, zu RT2 zurückkehrten, auf 85 °C aufheizten und schließlich zu RT3 zurückkehrten. Im Vergleich zu RT zeigen die Ergebnisse eine leichte Steigerung der Effizienz bei −10 °C und eine leichte Verringerung der Effizienz bei 85 °C (Abb. 1). Die Gesamteffizienz des Geräts bleibt jedoch innerhalb des experimentellen Unsicherheitsbereichs nahezu unverändert. Die größte Veränderung ist beim Helligkeitsniveau zu beobachten, das maßgeblich von der angewandten Temperatur beeinflusst wird. Auch die Ladungstransporteigenschaften wurden bei unterschiedlichen Temperaturen verändert, wodurch die Einschaltspannung bei niedrigen bzw. hohen Temperaturen erhöht bzw. verringert wurde. Darüber hinaus wurden die PL-Spektren der QD-Dünnfilme bei verschiedenen Temperaturen aufgenommen, um zwischen optischen und elektrischen Effekten unterscheiden zu können. Insbesondere wurde sowohl bei PL als auch bei EL deutlich eine temperaturabhängige spektrale Verschiebung des Emissionspeaks und der Intensität beobachtet. Die vorliegende Arbeit liefert Einblicke in die Machbarkeit der Realisierung luftstabiler, thermisch stabiler und effizienter QLEDs, die möglicherweise für praktische Außenbeleuchtungs- und Anzeigeanwendungen geeignet sind.

Fotos einer bernsteinfarbenen, von unten emittierenden QLED, die in mehreren Heiz-/Kühlzyklen betrieben wird.

Wir haben ZnCdSe/ZnSe/ZnSeS/ZnS-Bernstein-QDs als EML und 10 % Li:10 % Mg:ZnO (LMZO)-Nanopartikel (NPs) als ETL in der QLED-Struktur synthetisiert. Da der Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit hauptsächlich auf Temperatureffekten liegt, werden Einzelheiten der QD-Synthese mit vollständigen Charakterisierungen an anderer Stelle veröffentlicht. Die Charakterisierungen von QDs und LMZO NPs, die Gerätestruktur und die QLED-Leistung sind in Abb. 2 dargestellt.

(a) Absorptions- und PL-Spektren der QDs, (b) Absorptionsspektrum von LMZO in Lösung (c) Schichtstapel der QLED (d), Energieniveauausrichtungen des Schichtstapels (e), Querschnitts-TEM-Bild der QLED-Struktur (f) und Leistungsparameter. Der Einschub in (g) zeigt das Foto eines QLED-Geräts, das mit 12 V betrieben wird.

Abbildung 2a zeigt das PL- und Absorptionsspektrum der QDs, wobei der PL-Peak bei 599 nm zentriert ist und die Halbwertsbreite (FWHM) 21 nm beträgt. Die Messungen der Photolumineszenz-Quantenausbeute (PLQY) der QD-Lösung zeigen einen Durchschnitt von 97 ± 2 %, was auf den starken Einschluss von Elektronen und Löchern im ZnCdSe-Kern zurückzuführen ist, der zu einer effizienten Kernemission anstelle der Emission aus den anderen Schalenmaterialien führt. Darüber hinaus unterdrückt die Bildung der ultradicken ZnSe/ZnSeS/ZnS-Hülle (14 Monoschichten) auf den Kern-QDs effektiv den Förster-Resonanzenergietransfer (FRET) zwischen benachbarten QDs im Film, was zu einem hohen PLQY-Wert des Films von 70 % führt. . Das aus der UV-Vis-Spektroskopie erhaltene Absorptionsspektrum zeigt die erste excitonische Peakposition bei 597 nm für die QDs (blaue Kurve) und 294 nm für LMZO-NPs (rosa Kurve) in Abb. 2a bzw. b. Die LMZO-Bandlücke wird basierend auf der in Referenz39 verwendeten Methode mit 3,9 eV berechnet. Das Schema des schleuderbeschichteten QLED-Geräts, die Energiebandausrichtung und das Querschnitts-TEM-Bild des Schichtstapels sind in Abb. 2c – e dargestellt.

Die Schichten wurden auf strukturierten ITO/Glas-Substraten mit einem Schichtwiderstand von 15–20 Ohm/Quadrat schleuderbeschichtet. Als Lochinjektionsschicht (HIL) wurde Poly(ethylendioxythiophen): Polystyrolsulfonat (PEDOT: PSS) mit einer Dicke von 80 nm verwendet. Als HTL wurde ein 40 nm dickes Poly[(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4'-(N-(p-butylphenyl))diphenylamin)] (TFB) verwendet. Die QD-Schicht mit einer Dicke von 35 nm und ein 110 nm dicker LMZO waren jeweils EML und ETL in der Gerätestruktur. Schließlich wurden 80 nm Aluminium (Al) und 175 nm Silber (Ag) durch thermische Verdampfung abgeschieden, um als Kathode zu dienen. Für die Verkapselung wurde ein UV-härtbares Epoxidharz zusammen mit Glasdeckgläsern verwendet, bevor die Geräte an der Luft charakterisiert wurden. Mit Ausnahme der Kathode wurden alle Filmschleuderbeschichtungsprozesse im Freien durchgeführt.

In diesem Abschnitt diskutieren wir zunächst die Auswirkung von Kühl-/Heizzyklen auf die PL- und EL-Eigenschaften des QD-Films bzw. der QLEDs. Abbildung 3a zeigt die PL-Spektren der QDs-Filme (angeregt bei 365 nm) bei verschiedenen Temperaturen. Gemäß Abb. 3a und c erfährt die PL-Peakposition bei –10 °C eine Blauverschiebung. Konkret verschiebt sich der PL-Peak von 601 nm bei RT1 auf 598 nm und die spektrale Linienbreite wird bei −10 °C schmaler (von 26,5 bei RT1 nm auf 25,4 nm) und kehrt dann wieder auf 601 nm zurück, wenn der Film auf RT2 äquilibriert. Der Ursprung einer solchen Blauverschiebung im PL-Peak wurde zuvor in der Bandlückenerweiterung von QDs bei niedrigen Temperaturen gefunden31,40,41,42. Ein gegenteiliger Effekt wird auch beobachtet, wenn die Temperatur auf 85 °C ansteigt, wobei die Position des PL-Peaks eine Rotverschiebung auf 606 nm erfährt und die Linienbreite breiter wird (von 26,4 nm bei RT2 auf 29,3 nm), was jeweils einer Bandlückenverkleinerung zugeschrieben wird und verstärkte Träger-Phonon-Streuung in QDs-Nanokristallen (dh in unserem Fall der ZnCdSe-Kern) und anschließende Defektemission bei erhöhten Temperaturen 43, 44, 45, 46. Wie nach dem dritten Abkühlzyklus beobachtet wird, kehrt die Peakposition reversibel auf 601 nm zurück, wenn der Film wieder bei RT3 ins Gleichgewicht kommt, aber die Linienbreite (27 nm) bleibt etwas breiter als bei RT2.

Temperaturabhängigkeit von (a) PL des QDs-Films, (b) EL der QLEDs, aufgezeichnet bei einer festen Ansteuerspannung von 5 V, (c) PL und (d) EL-Peak-Halbwertsbreite (FWHM) und Spektralposition bei − 10 bis 85 °C.

Andererseits nimmt die PL-Intensität bei –10 °C zu, was auf die Unterdrückung der nichtstrahlenden Rekombinationskanäle durch teilweise Eliminierung der durch den Ionenaustauschprozess gebildeten temporären Fallenzustände zurückzuführen ist. Darüber hinaus ist die Wahrscheinlichkeit einer Trägerlokalisierung für die Strahlungsrekombination bei niedrigeren Temperaturen höher. Im Gegensatz dazu wird erwartet, dass das Einfangen von Trägern (und die anschließende strahlungslose Rekombination) bei erhöhten Temperaturen aufgrund der Bildung permanenter und temporärer Einfangzustände zunimmt. Dies ist deutlich an der verringerten PL-Intensität bei 85 °C zu erkennen. Die teilweise Wiederherstellung der PL-Intensität beim Abkühlen auf RT3 deutet auf eine Entspannung temporärer Fallenzustände hin. Der irreversible Anteil der PL-Intensität kann auch durch Emissionslöschung aufgrund der Bildung permanenter Fallenzustände bei erhöhten Temperaturen erklärt werden43. Es ist bekannt, dass die Ablösung von Caping-Liganden in QD-Lösungen bei erhöhten Temperaturen zur Bildung von Oberflächenfallenzuständen beitragen kann. Da in unserem Fall jedoch die 1-Octanthiol (OT)-Oberflächenliganden stark an die QD-Oberfläche gebunden sind und die Messungen mit Festkörperfilmen durchgeführt wurden, ist es unwahrscheinlich, dass die Ablösung des OT-Liganden zu einer erheblichen Exzitonenlöschung führen könnte zu Oberflächenfallen. Es ist auch nicht zu erwarten, dass die erhöhte Temperatur (85 °C) in unseren Experimenten ausreichen kann, um die Capping-Liganden abzulösen, da Studien gezeigt haben, dass eine Starttemperatur von etwa 100 °C erforderlich wäre33. Daher ist zu erwarten, dass sich solche temperaturinduzierten Fallenzustände, die die irreversible Löschung umschließen, in den Schalen oder an den Grenzflächen in der QD-Zusammensetzung bilden.

Abbildung 3b und d zeigen das temperaturabhängige EL-Spektralverhalten eines bernsteinfarbenen QLED-Geräts, aufgezeichnet bei einer festen Ansteuerspannung. Ein ähnlicher spektraler Verschiebungstrend wird auch im EL-Verhalten während der Kühl-/Heizzyklen unter denselben experimentellen Bedingungen beobachtet. Es wurde jedoch festgestellt, dass die Änderungen der Emissionsintensität und der spektralen Linienbreite deutlich unterschiedlich sind. Insbesondere zeigt das zunächst bei RT1 (603 nm) gemessene EL-Spektrum eine kleine Rotverschiebung von 2 nm im Vergleich zum PL-Peak, die Linienbreite bleibt jedoch gleich. Eine Blauverschiebung zu 600 nm mit einer Linienbreite von 25,4 nm (ähnlich dem PL) wird beobachtet, wenn das Gerät auf –10 °C abgekühlt wurde und sich dann wieder erholt, wenn es wieder auf RT2 äquilibriert wird. Zhang et al. führten eine solche spektrale Blauverschiebung und Linienbreitenverengung auf die Ladungsträgerrelaxation in lokalisierte Zustände mit niedrigerer Energie und die Änderung der Ladungsrekombinationsdynamik bei niedrigeren Temperaturen zurück31. Der EL-Peak verschiebt sich ebenfalls nach 606 nm und es wird eine viel breitere Linienbreite von 37,4 nm im Vergleich zum PL-Peak bei 85 °C beobachtet. Im Gegensatz zum PL-Verhalten nimmt die EL-Intensität jedoch bei −10 °C ab und steigt bei 85 °C deutlich an. Nach dem Erhitzen und Abkühlen auf RT3, ähnlich dem PL-Verhalten, erreicht die EL-Intensität teilweise, aber nicht vollständig, ihr ursprüngliches Niveau, was wahrscheinlich auf die zuvor diskutierten Fallenzustände zurückzuführen ist.

Die im PL- und EL-Verhalten beobachteten gegensätzlichen Trends spiegeln wider, dass temperaturabhängige Ladungsinjektion (in die QDs) und Ladungstransportmodifikationen einen größeren Einfluss haben als der Einfluss der Temperatur auf QD-Ebene. Beispielsweise wurde bereits früher berichtet, dass die eingefangenen Elektronen bei erhöhten Temperaturen aus den Einfangzuständen freigesetzt werden und der Ladungstransport und die Strahlungsrekombination verbessert werden31. Chen und Mitarbeiter32 berichteten anhand der Ergebnisse ihrer transienten EL-Messungen, dass die Geräte aufgrund der verstärkten Lochinjektion bei erhöhten Temperaturen schneller eingeschaltet wurden. Die verbesserte Lochinjektion ist auf die thermische Energie zurückzuführen, die die Überwindung der Energiebarriere erleichtert und den hüpfenden Transport der Löcher fördert48. Der verbesserte Ladungstransport bei erhöhten Temperaturen erklärt also eindeutig die höhere Stromdichte und Leuchtdichte des Geräts, während bei niedrigeren Temperaturen ein umgekehrter Mechanismus auftritt. Um die beobachteten Effekte näher zu erläutern, haben wir, wie im Folgenden erläutert, die Variationen der temperaturabhängigen Effizienzparameter, des Helligkeitsniveaus und des JV-Verhaltens in unseren QLEDs untersucht (Abb. 4 und Tabelle 1).

Leistung des bernsteinfarbenen QLED-Geräts bei reduzierten und erhöhten Temperaturzyklen. (a) Stromdichte (J), (b) Helligkeit (L) und (c) Leistungseffizienz (PE) im Verhältnis zur Spannung. (d) EQEmax vs. Stromdichte (J) (e) Stromeffizienz (LE) vs. Stromdichte (J) (f) Leistungseffizienz (PE) vs. Helligkeit (L). Die Einschübe in Abb. 3d und 3e zeigen die vergrößerte x-Achse, um die aktuellen Dichtewerte bei T < 85 °C besser darzustellen.

Die anfängliche Helligkeit bei RT1 wurde mit > 20.000 cd/cm2 bei 5 V gemessen. In der Literatur wurden keine temperaturabhängigen EL-Studien bei einer so hohen Helligkeit beschrieben. Abbildung 4a zeigt die JV-Diagramme der QLED bei verschiedenen Temperaturen. Wenn das Gerät zum ersten Mal von RT1 auf –10 °C abgekühlt wird, nimmt die Stromdichte ab, aber wenn es sich wieder auf RT2 einpendelt, erreicht die Stromdichte fast ihren ursprünglichen Wert bei RT1. Im Gegensatz dazu zeigen die Stromdichtewerte des Geräts, dass die Ladungstransporteigenschaften bei der erhöhten Temperatur von 85 °C verstärkt werden. Aufgrund der thermisch unterstützten Ladungsinjektion bei erhöhten Temperaturen28 sinkt die Einschaltspannung (Von) von 2,1 V bei RT auf 1,8 V bei 85 °C. Aufgrund eines umgekehrten Effekts war der Von-Wert bei −10 °C ebenfalls höher (2,3 V). Zusätzlich zur thermisch unterstützten Ladungsinjektion kann die dramatisch erhöhte Stromdichte auch mit einem erhöhten Leckstrom innerhalb des Spannungsbereichs korrelieren, da die Effizienzparameter leicht sinken und die Helligkeit bei 85 °C erheblich zunimmt (Abb. 4b). in unseren Experimenten. Obwohl die Stromdichte bei RT3 niedriger ist als bei 85 °C, ist sie im Vergleich zu ihrem Anfangswert bei RT1 immer noch höher. Da die Effizienzparameter nicht vollständig auf die Werte bei RT2 zurückkehren, kann dies auf einen plausiblen minimalen physischen Schaden (aufgrund des Leckstroms) zurückzuführen sein, der am Polymer-HTL in der Gerätestruktur auftritt. Es wurde berichtet, dass ein solcher physischer Schaden an der HTL/QDs-Schnittstelle einer der Hauptgründe für QLED-Verschlechterungen bei hohen Helligkeits-/Stromdichteniveaus ist49. Ein weiterer Grund könnten die thermischen Schwankungen im Wärmeleitpad und die leichte Abweichung der Temperatur von RT2 sein. Dennoch scheint in unserem Fall der wahrscheinliche Schaden am HTL nicht schwerwiegend zu sein, da die Effizienzparameter bei RT nach den Kühl-/Heizzyklen fast auf ihre Ausgangswerte zurückkehren, was auf thermische Stabilität der Geräte innerhalb des Temperaturbereichs hinweist. Tabelle 1 fasst die QLED-Leistungsparameter zusammen, die in einem thermischen Zyklus betrieben werden.

Aufgrund der erhöhten Einschaltspannung ist auch der in Abb. 4c und f dargestellte maximale Leistungswirkungsgrad (PEmax) bei 85 °C niedriger als bei Raumtemperatur. Andererseits ist die maximale Stromausbeute (LEmax) für die bei –10 °C betriebene QLED höher (Abb. 4e), was in direktem Gegensatz zu den zuvor berichteten Ergebnissen von Zhang et al. steht.31. Darüber hinaus wurde festgestellt, dass der EQEmax-Wert bei –10 ° C höher ist (Abb. 4d), was durch die erwarteten unterdrückten nichtstrahlenden Rekombinationskanäle bei niedrigeren Temperaturen erklärt werden kann. Es ist zu beachten, dass die unterschiedlichen Längen der Kurven in Abb. 4d und e bei verschiedenen Temperaturen auf die Schwankungen der maximalen Stromdichtewerte bei 5 V (x-Achse) zurückzuführen sind.

Es wird erwartet, dass die Temperaturänderung auch die Fermi-Dirac-Verteilung der Bandkantenträger in QDs beeinflusst und zu einer Änderung des Trägerverhaltens und der Emissionsleistung führt. Bei niedrigen Temperaturen nahe dem absoluten Nullpunkt ähnelt die Fermi-Dirac-Verteilungsfunktion einer Stufenfunktion, wobei jedes Energieniveau höchstens ein Elektron aufnehmen kann. Mit steigender Temperatur kommt es zu einer thermischen Verbreiterung, die dazu führt, dass die Fermi-Dirac-Verteilung verschmiert und ihr stufenartiges Verhalten verliert. Dies führt zu einer erhöhten Anzahl von Trägern in den Bandrandzuständen von QDs. In QLEDs beschleunigen höhere Temperaturen die Ladungsrekombinationsraten aufgrund der erhöhten kinetischen Energie der Träger. Durch thermische Energie können Träger Energiebarrieren leichter überwinden und die Trägerrekombination erleichtern. Folglich können erhöhte Temperaturen die Ladungsrekombination verbessern und sich auf die Effizienz und Leistung von QLEDs auswirken. Andererseits sind bei niedrigen Temperaturen injizierte oder erzeugte Elektronen und Löcher in CdSe-Kern-Schale-Quantenpunkten im inneren CdSe-Kern eingeschlossen, was zu einer direkten Rekombination für die Photonenemission führt. Mit steigender Temperatur werden mehr eingefangene Ladungsträger, insbesondere Elektronen, thermisch aktiviert und aus Oberflächeneinfangstellen der äußeren ZnS-Hülle freigesetzt. Diese delokalisierten Träger dringen dann in den inneren CdSe-Kern ein, der anschließend eine strahlende Rekombination mit begrenzten Löchern durchläuft. Diese thermisch unterstützte Rekombination profitiert von der erhöhten Temperatur, indem sie die Bewegung der Träger und die Rekombination mit Löchern fördert50.

Die Fermi-Dirac-Verteilung in CdSe-Kern-Schale-QDs wird durch Faktoren wie Größe, Form, Zusammensetzung und Oberflächeneigenschaften beeinflusst. Die Wechselwirkung zwischen Kern- und Schalenmaterialien beeinflusst auch die Ausrichtung der Energieniveaus und die elektronischen Eigenschaften. Für ein besseres Verständnis der elektronischen Verteilung in Kern-/Mehrschalenstrukturen von QDs sind Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) erforderlich.

Der Betrieb von QLEDs in Kühl-/Heizzyklen wurde für verschiedene Geräte wiederholt und die Ergebnisse erwiesen sich als ziemlich konsistent. Abbildung 5 zeigt den Trend von EQEmax, Lmax, Von und LEmax bei verschiedenen Temperaturen für sechs QLED-Geräte, die strukturell identisch waren. Gemäß Abb. 5a steigt der EQEmax zunächst bei − 10 °C an, bleibt dann entweder unverändert oder sinkt bei RT2 auf nahezu seinen Anfangswert. Abbildung 5a, c und d zeigen, dass EQEmax, Von und LEmax durch eine Erhöhung der Temperatur abnehmen, während der Lmax-Wert zunimmt (Abb. 5b). Die geringfügigen Schwankungen der Leistungsparameter des Geräts bei jeder Temperatur sind auf die thermischen Schwankungen in der Peltier-Platte während der Messungen zurückzuführen. Tabelle 2 zeigt die durchschnittlichen Werte EQEmax, Von, Lmax und LEmax für sechs QLED-Geräte mit den Standardabweichungen bei jeder Temperatur. Diese Ergebnisse zeigen die Konsistenz und Reproduzierbarkeit unserer Ergebnisse.

Einfluss der Temperatur auf (a) EQEmax, (b) Lmax, (c) Von und (d) LEmax der sechs strukturell identischen QLEDs.

Wichtig ist, dass keines der Geräte bei mehreren Temperaturwechseln ausfiel. Darüber hinaus werden EQEmax und Von bei den meisten Geräten nahezu auf ihre Anfangswerte zurückgesetzt. Es wird eine Effizienzsteigerung bei −10 °C und ein Abfall bei 85 °C beobachtet, während sie nach dem Abkühlen auf RT3 wieder ihren Anfangswert erreicht. Darüber hinaus ist Lmax bei RT3 im Vergleich zu Lmax bei RT1 verbessert. Obwohl Lmax bei −10 °C abfällt, erholt es sich wieder, wenn das Gerät das Gleichgewicht mit der Umgebungstemperatur erreicht. Von zeigt ein vollständig elastisches Verhalten, sodass es bei −10 °C von 2 V auf 2,2 V ansteigt (Verringerung der Ladungsträgermobilität) und bei RT2 wieder auf 2 V zurückkehrt. Anschließend wird das Gerät auf 85 °C erhitzt, die Einschaltspannung sinkt auf −1,8 V (verbesserte Trägermobilität bei hoher T) und erholt sich bei RT3 auf 2 V. Schließlich sind in der vierten Spalte von Tabelle 2 die Werte für die maximale Stromausbeute/Leuchtdichteeffizienz (LEmax) aufgeführt. Gemäß LEmax = Lmax/J betrug die Stromausbeute, da die Stromdichte ihren niedrigsten Wert bei − 10 °C hat am höchsten, 38 cd/A, als die Temperatur sank. Andererseits hat LE (L/J) bei 85 °C aufgrund des Maximums der Stromdichte bei erhöhten Temperaturen seinen Minimalwert. Die aktuellen Effizienzwerte erholen sich bei jedem Ausgleich mit der Umgebungstemperatur (RT2, RT3) nahezu wieder auf ihren Ausgangswert von 36 cd/A (RT1).

Um den Einfluss der Temperatur auf die Ladungstransporteigenschaften der QLED-Geräte besser zu verstehen, wurden unipolare Nur-Loch- und Nur-Elektronen-Geräte (HOD und EOD) hergestellt und ihre JV-Kurven in den Kühl-Heiz-Zyklen untersucht. Abbildung 6a und 6b zeigen, dass die Stromdichte bei 85 °C sowohl im EOD als auch im HOD deutlich ansteigt. Der Temperaturanstieg erleichtert den Ladungsträgertransport und erhöht die Stromdichte. Abbildung 6c–d zeigt schematisch die HOD- bzw. EOD-Gerätestrukturen.

Einfluss der Temperatur auf die JV-Kurven von (a) HOD, (b) EOD, (c) dem schematischen Schichtstapel von HOD und (d) EOD.

Wir haben die Leistungsstabilität unserer luftgefertigten, schleuderbeschichteten, bernsteinfarben emittierenden QLED-Geräte unter thermischer Belastung untersucht. Diese QLEDs weisen eine externe Quanteneffizienz (EQE) von über 14 % auf, mit einem nahezu vernachlässigbaren Effizienzabfall (Droop) und einer beispiellosen Spitzenhelligkeit von über 600.000 cd/m2. Diese Ergebnisse wurden unter Umgebungsluftbedingungen erzielt, ein bedeutender Fortschritt in der QLED-Technologie. Wir untersuchen die Geräteeffizienz und Helligkeitsleistung über einen weiten Temperaturbereich (− 10 bis 85 °C) durch 5-stufige Kühl-/Heizzyklen. Dieser Temperaturbereich ist besonders relevant für Außenbeleuchtungsanwendungen, bei denen die QLEDs mit Helligkeitsstufen von mehr als 10.000 cd/m2 betrieben werden müssen. Unsere Geräte zeigten thermische Stabilität mit minimaler Standardabweichung ihrer Leistungsparameter. Sobald die Temperatur bei jedem Schritt wieder Raumtemperatur erreicht, kehren die Effizienzparameter des Geräts nahezu auf ihre Ausgangswerte zurück. Dieses Verhalten korreliert mit den Änderungen der Ladungstransporteigenschaften und der induzierten strahlenden/nichtstrahlenden Exzitonenrelaxationsdynamik bei verschiedenen Temperaturen. Die verbesserte Trägermobilität bei erhöhten Temperaturen wurde auch durch die Ergebnisse der unipolaren EOD und HOD bestätigt. Die Experimente wurden für sechs verschiedene Geräte mit konsistenten und reproduzierbaren Ergebnissen wiederholt.

Aufgrund ihrer aeroben Stabilität sind unsere lösungsverarbeiteten ultrahellen QLEDs kostengünstig und für großtechnische Herstellungsverfahren wie Tintenstrahl- und Rolle-zu-Rolle-Druck geeignet, wodurch sie für industrielle Anwendungen wie Innen- und Außenbeleuchtung geeignet sind. Darüber hinaus beweist die thermische Stabilität unserer QLEDs ihre Eignung für den Betrieb unter rauen Wetterbedingungen.

Cadmiumoxid (CdO, 99,99 %, Spurenmetalle), Trioctylphosphin (TOP, 90 % technische Qualität), Schwefel (S, 99,98 %), 1-Octadecen (ODE, 90 %, technische Qualität), Isooctan (99,7 %, HPLC-Qualität), 1-Octanthiol (> 98,5 %), Trimethylammoniumchlorid (TMACl, > 98 %), Kaliumhydroxid (KOH, 99,99 %), Dimethylsulfoxid (DMSO, > 99,9 %), Magnesiumacetat-Tetrahydrat (99 %), Zink Acetatdihydrat (> 98 %), Lithiumacetat (99,95 %) und 1-Butanol (wasserfrei, 99,8 %) wurden von Sigma-Aldrich bezogen. Wasserfreies Zinkacetat (+ 99,9 %) und Ethylacetat (> 99,5 %, ACS-zertifiziert) wurden von Thermoscientific bezogen. Selen (Se, 99,999 %, Metallbasis) und Ölsäure (90 %, technische Qualität) wurden von Alfa-Aesar bezogen. Octan (+ 99 %, extra rein) wurde von Acros Organics bezogen. Alle Reagenzien wurden wie erhalten verwendet. Poly(ethylendioxythiophen): Polystyrolsulfonat (PEDOT: PSS) wurde von Ossila bezogen. Poly[(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-(4,4'-(N-(p-butylphenyl))diphenylamin)] (TFB) wurde von American Dye Source gekauft. Polyvinylpyrrolidon (PVP10) mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von 10.000 wurde von Sigma-Aldrich bezogen. Gemusterte ITO-Glassubstrate mit 15 Ω Widerstand und 25,4 mm × 25,4 mm × 0,7 mm wurden von Lumineszenz Technology Corp. erworben.

CdO, Zinkacetat, Ölsäure und ODE wurden miteinander vermischt und bei 130℃ entgast. Die Temperatur wurde auf 300 °C erhöht und Se-Vorläufer in TOP wurde in den Reaktionskolben injiziert. Nach dem Kernwachstum wurde die mit ODE vermischte TOPSe-Vorläuferlösung in den Reaktionskolben injiziert (Bildung der ZnSe-Hülle). Dann wurde Se-S-Vorläufer in die Reaktion injiziert. Die Schwefellösung (in TOP und ODE (1:3 Vol.-%)) wurde zu Octanthiol gegeben und in den Kolben eingespritzt. Anschließend wurde die Reaktion auf 110 °C abgekühlt. Die QDs wurden mit Reagenz Alkohol/Acetonitril gewaschen und in Hexan redispergiert. Nach dem letzten Schritt der Fällung wurden die QDs in Oktan dispergiert.

TMAH wurde synthetisiert, indem 2,2 g TMACl in 14 ml Reagenzalkohol und 1,1 g KOH in 16 ml Reagenzalkohol getrennt gelöst wurden. Nach dem vollständigen Auflösen wurden die KOH- und TMACl-Lösungen gemischt und 3 Minuten lang bei 5000 U/min zentrifugiert. Das resultierende TMAH wurde mit 0,22 μm PTFE-Spritzenfiltern filtriert, während der feste KCl-Anteil abgetrennt wurde. Als nächstes wurde 10 % Li:10 % Mg:ZnO (LMZO) mit einigen Modifikationen durch Lösungsfällung synthetisiert51. 8 mmol Zinkacetat-Dihydrat wurden mit 1 mmol Magnesiumacetat-Dihydrat und 1 mmol Lithiumacetat-Hydrat gemischt und in 25 ml Dimethylsulfoxid (DMSO) gelöst. Dann wurde die Temperatur der Lösung auf unter 2 °C gesenkt und 21 ml TMAH tropfenweise zugegeben und die Lösung 2 Stunden lang bei T < 2 °C gerührt. Anschließend wurden die Nanopartikel zweimal mit Ethylacetat gewaschen und in Butanol redispergiert.

Alle Schleuderbeschichtungsprozesse des Geräts wurden im Freien bei Raumtemperatur und einem Feuchtigkeitsgehalt von 11–15 % im Winter und 25–35 % im Sommer durchgeführt. Die ITO-Glassubstrate wurden in einem Bad aus Reinigungsmittel und entionisiertem Wasser, Aceton und IPA beschallt. Anschließend wurden die Substratoberflächen 15 Minuten lang mit einer UV-Ozonlampe behandelt. Das PEDOT:PSS-HIL wurde 40 s lang bei 5000 U/min schleuderbeschichtet und 20 min lang bei 130 °C getempert. Eine 8 mg/ml TFB-Lösung wurde in Toluol hergestellt und 40 s lang bei 3000 U/min schleuderbeschichtet, der Film wurde 20 min lang bei 110 °C getempert. ZnCdSe/ZnSe/ZnSeS/ZnS-QDs wurden 35 s lang bei 3000 U/min schleuderbeschichtet und 15 min lang bei 80 °C getempert. 5 Gew.-% PVP wurden in 30 mg/ml LMZO gelöst und 35 s lang bei 3000 U/min schleuderbeschichtet und dann 20 min lang bei 80 °C getempert. Abschließend wurden durch thermische Verdampfung ein 50 nm dickes Al und ein 120 nm dickes Ag als Kathode abgeschieden. Anschließend wurden die Geräte mit einem UV-härtbaren Epoxidharz verkapselt.

Nach dem Reinigen der ITO-Substrate wurde mit PVP dotiertes LMZO 35 s lang bei 3000 U/min schleuderbeschichtet, dann wurde der Film 20 min lang bei 80 °C getempert. QDs wurden 35 s lang bei 3000 U/min schleuderbeschichtet und 15 min lang bei 80 °C getempert. Die zweite Schicht der dotierten ZnO-NPs wurde 35 s lang bei 3000 U/min auf die QDs aufgeschleudert und 20 Minuten lang bei 80 °C getempert. Al und Ag wurden durch thermische Verdampfung abgeschieden. Anschließend wurden die Geräte mit UV-härtbarem Epoxidharz verkapselt.

PEDOT:PSS HIL wurde 40 s lang bei 5000 U/min schleuderbeschichtet und bei 130 °C getempert. Eine 8 mg/ml TFB-Lösung wurde in Toluol hergestellt und 40 s lang bei 3000 U/min schleuderbeschichtet, der Film wurde 20 min lang bei 110 °C getempert. QDs wurden 35 s lang bei 3000 U/min schleuderbeschichtet und 15 min lang bei 80 °C getempert. Eine 5 mg/ml PVK-Lösung wurde in 1,4-Dioxan gegeben und 40 s lang bei 4000 U/min schleuderbeschichtet, dann wurde der Film 20 min lang bei 100 °C getempert. Eine 5 mg/ml TFB-Lösung wurde in p-Xylol hergestellt, 40 s lang bei 4000 U/min schleuderbeschichtet und 20 min lang bei 100 °C getempert. Die Proben wurden dann in die thermische Verdampfungskammer überführt, während 8 nm MoO3 und 200 nm Ag durch thermische Verdampfung abgeschieden wurden. Anschließend wurden die Geräte mit UV-härtbarem Epoxidharz verkapselt.

Das PL-Spektrum der QDs wurde mit einem StellarNet Miniature UV-Vis-Spektrometer charakterisiert. Das Absorptionsspektrum der QDs und LMZO-NPs wurde mit dem Cary 60 UV-Vis-Spektrometer von Agilent Technologies gemessen. Die Struktur des QLED-Schichtstapels und die Dicke jeder Schicht wurden durch ein TEM-Querschnittsbild charakterisiert. Die TEM- und S/TEM/EDX-Analyse wurde auf einem JEOL ARM 200cf-Mikroskop durchgeführt, das mit einem Kaltfeldemitter und einem Sonden-Cs-Korrektor ausgestattet ist und bei einer Beschleunigungsspannung von 200 kV arbeitet.

Die EL-Parameter wurden mit einem StellarNet Miniature UV-Vis-Spektrometer gemessen, und die QLED-Leistung wurde mit einem Si-Fotodetektor gemessen, der an ein Keithly 2612B-Quellenmessgerät angeschlossen war, während die Geräte vor dem Test mit einer Gleichspannung auf 7 V vorgespannt wurden Stromversorgung. Das Gerät wurde betrieben und die Daten wurden mithilfe eines Python-Codes erfasst, mit dem die Spannung von –2 auf 12 V gewobbelt wurde und EQEmax, Lmax, J, V, PEmax und LEmax mithilfe der EL-Parameter des QD berechnet und erfasst wurden.

QLEDs wurden mit einem thermoelektrischen Peltier-Kühlkörper TEC1-12715 mit 0–15 V Kühlkörper unter Verwendung eines Stücks eines 0,5 mm dicken wärmeleitenden Pads von Thermal Right Co. in Kontakt gebracht. Die Peltier-Platte wurde mit den entsprechenden Polen eines Gleichstromnetzteils verbunden. Durch Anlegen einer Spannung wurde das Peltier erhitzt, was zu einem Anstieg der QLED-Temperatur führte. Die Oberflächentemperatur des Geräts wurde sorgfältig mit einer Infrarot-Wärmebildkamera FLIR E8-XT überwacht, bis sie 85 °C erreichte. Anschließend wurde das QLED-Gerät betrieben und die Leistungsparameter mithilfe einer Si-Fotodiode erfasst. Für den Tieftemperaturtest wurden die Anschlüsse des Plus- und Minuspols vertauscht, sodass die Oberfläche des Peltiers auf – 10 °C abkühlte. In unseren Experimenten wurde die Tieftemperaturgrenze (– 10 °C) durch die Einschränkungen der Kühlkapazität der Peltier-Platte bestimmt. Darüber hinaus wurde die obere Temperatur (85 °C) durch die thermische Zersetzung des UV-härtbaren Epoxidharzes begrenzt. Der Einsatz einer berührungslosen Verkapselungslösung mit dem Epoxidharz könnte es ermöglichen, die Messung bei höheren Temperaturen durchzuführen.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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MP dankt dem MITACS-Beschleunigungsprogramm (Projekt-Nr. IT17040) für die finanzielle Unterstützung. Die Autoren danken Peng Li, Xuehai Tan und Shihong Xu von NanoFab (University of Alberta) herzlich für die Querschnitts-TEM-Messung.

Fakultät für Elektrotechnik und Informationstechnik, Queen's University, Kingston, ON, K7L 3N6, Kanada

Saeedeh Mokarian Zanjani, Sadra Sadeghi und Majid Pahlevani

Genoptic LED Inc., Calgary, AB, T2C 5C3, Kanada

Afshin Shahalizad

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SMZ und A.Sh. konzipierte die Idee und entwarf die Experimente. SS synthetisierte die kolloidalen QDs und optimierte ihre strukturellen und optischen Eigenschaften. SMZ synthetisierte die LiZnMgO-NPs, stellte die QLED-Geräte her, analysierte ihre Leistungsmetriken und visualisierte die Ergebnisse. SMZ hat das Manuskript verfasst. Asche. hat das Manuskript bearbeitet. Alle Autoren überprüften die endgültige Fassung des Manuskripts. Asche. und MP betreute das Projekt.

Korrespondenz mit Majid Pahlevani.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Mokarian Zanjani, S., Sadeghi, S., Shahalizad, A. et al. Eine Untersuchung zum zyklischen temperaturabhängigen Leistungsverhalten ultraheller luftstabiler QLEDs. Sci Rep 13, 12713 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39952-3

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Eingegangen: 12. Mai 2023

Angenommen: 02. August 2023

Veröffentlicht: 05. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39952-3

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